高分子材料大数据研究：共性基础、进展及挑战

高分子材料成就了我们生活的方方面面，在提升人类生活的便易性，健康舒适，助力人类探索未知世界的同时，也成为全球人类可持续发展和环境保护的主要挑战之一. 高分子材料的机械热、光电声磁、分离、降解和加工性质是设计、生产和应用的聚焦内容，其柔性可设计的特征，有力地支撑着社会的多样化发展，对密切相关的组成、加工、结构及其性质关系的认识也在不断完善中. 在对高分子材料个性化、智能化生产和应用的驱动下，传统经验理论提供的定性指导模型渐不能满足，而对支撑给定性质实现材料逆设计的定量决策模型产生大量需求. 特别是人们对于给定目标性质实现对材料组成工艺精准定位“逆设计”的渴求，迫切需要对高分子材料多因素及其联系的定量化研究，即大数据研究，取得进展. 基于我们4年前对材料基因组学研究的梳理^[1]，本文将介绍对高分子材料大数据研究共性基础的进一步思考，综述近几年高分子材料大数据研究的代表性进展，探讨高分子材料大数据研究这一急速升温领域的前沿方向和当前面临的主要挑战.

1 材料大数据研究的共性基础

众所周知，人类探索未知世界存在4种认知范式，即以实验试错法为主的第一范式，以理论推理演绎为主的第二范式，以基于模型的计算模拟仿真为主的第三范式，和以数据驱动创新为主的第四范式. 这4种范式都可以产生基础可用的数据，在数据基础上建立联系形成可流通的信息，从信息流中梳理出一定条件下存在的模式形成知识，进一步凝练出法则(principle)从而获得智慧，即科学认知的DIKW (Data，Information，Knowledge，Wisdom)框架. 在该框架中，人类生活生产和研究长期汇集的基础科学数据逐步成为一种资源并可以较为广泛地公开共享，机器学习、人工智能、深度学习和大数据(注：这4个专业名词的内涵具有高度重叠的共同知识，但有不同的侧重，相互间联系仍在变化中)为代表的新兴理念和技术手段，正快速地发展并重塑着生产力和生活模式. 统计力学和贝叶斯统计学与多个学科交叉，先后形成了生物信息学、化学信息学和材料信息学3个前沿学科. 目前生物信息学发展的典型代表是AlphaFold2^[2]的产生，在预测蛋白质序列到三维折叠结构的经典难题中已经部分超过人类专家. 化学信息学仍在快速发展中，对短程关联体系，小分子、力场和作用、化学语言的符号化和定量表达等的进展强有力地推动着对众多物理、化学、生物现象和过程的定量认识，其中近几年以人工智能驱动新药开发(即AI制药)而广为人知. 而材料信息学正处于急速膨胀阶段，个性化和智能制造正渗透到社会的方方面面，有力地支撑着全人类的可持续发展和未来美好生活愿景.

高分子材料的大数据研究是材料信息学的前沿核心内容，而材料信息学的研究存在如图1所示的共性框架，即组成-工艺-结构-性质-性能关系(CPSPPr)，其中包含组成工艺决定结构，结构性质关系(QSAR/QSPR)以及性质性能关联三方面主要内容. 要实现精准可靠的“逆设计”，需要明确CPSPPr中的因果关系，部分或者能可靠外推的充分必要关系，而这几个要素及其内在可控因素实现定量可计算是首要任务. 下面将围绕这些因素展开：材料的组成量化了物质的种类即电子、原子、结构或功能基团、结构片段、分子、聚集体、相界面和部件种类及其配比分数，决定了体系的相互作用，相貌形态和成本. 相互作用用于定量描述材料体系的势能和动能，也包括表征、生产和应用中对外场的响应. 在25 ℃ (298.15 K)，1.01×10⁵ Pa的参考态下，1个热力学涨落能量单位与多种性质和响应能量存在如下等价关系，1 k_BT = 1 RT/N_A，4.11×10^-21 J，4.11 pN·nm，9.83×10^-22 Cal，0.0256 eV，9.408×10^-4 Hartree，6.2×10¹² Hz，48.4×10⁴ nm，2.479 kJ·mol^-1，0.593 kCal·mol^-1，200 cm^-1，该等价关系包含k_B是Boltzmann因子，T是绝对温度(K)，R是气体常数，N_A是阿伏伽德罗常数，h是普朗克常数，C为真空光速. 其中，除常见能量单位焦耳J，卡路里Cal外，pN nm用于如单分子力谱测量键长变化或构象变化，电子伏特eV测量光电能量，Hartree是量子化学计算中的能量单位，赫兹Hz、nm和cm^-1则从不同角度衡量探测波的能量. 该关系表明了从微观到宏观，相互作用在能量层面上对力、光电声磁、波和谱学的可探测信号可以实现统一. 对于高分子材料类的软物质，在高于25 ℃的环境中，低于1 k_BT (T=298.15 K)的能量扰动不会引起相态变化，或诱发临界现象. 材料不同尺度相互作用的定量计算可以基于量子化学、全原子和粗粒化力场、介观碰撞和耗散力、宏观连续介质固体和流体力学. 这些定量信息则来自不同时空尺度的实验、理论模型和计算方法的相互佐证和层级关联. 但在大数据研究中，不同尺度的相互作用则可被视为平等信息，从而可不受已有模型约束用于建立经验理论模型之外的关联关系. 材料的相态包含相图，相变或相转变，性质和结构特征等数据信息，是区分和刻画材料组分的本征属性. 成本是材料产业化的要素，包括原子经济、生产和应用的能源成本、生态成本和经济成本等.

Fig. 1  The common frame for the composition-process-structure-property- performance relationship (CPSPPr) and their key subterms (a). The general pattern for an attribute with distribution A, evolutes to a significantly different state with distribution D, through tailed distributions B and C (b).